近日，华南师范大学环境学院应光国教授、赵建亮研究员团队2021级博士研究生黄争等人在《Environment International》上发表了题为“Comprehensive discovery and migration evaluation of antimicrobial drugs and their transformation products in a swine farm by target, suspect, and nontarget screening”的论文（DOI: 10.1016/j.envint.2023.108304）。该研究采集了典型粪污回用的养猪场周边环境样品，利用构建的靶向与非靶向分析方法，基于679种母体数据库及~107种转化产物数据库，筛查了各环境介质中的抗生素及其转化产物分布情况，揭示了转化产物的潜在转化途径，明确了不同类别抗生素的特征反应。
图文摘要
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本研究通过靶向与非靶向分析相结合的方法，分析了养殖场地的新鲜粪便、堆肥、沼液、表层土、土壤柱、地下水和植物样品中的抗生素等抗菌类药物（Antimicrobial Drugs, ADs）和转化产物（Transform products, TPs）。在98种定量物质中，共检测出29种，其中四环素类（TCs）是最常检测到的抗菌类药物，在表层土壤中的总浓度达到4251 ng/g。同时，土壤柱中的多西环素（DOX）和四环素（TC）可迁移至土壤中约1米深处。母体的可疑物质筛查共鉴定到75种ADs，其中共有10种首次在环境介质中检出。对抗菌类药物进行半定量分析后发现，克林沙星在沼液中的检出浓度超过了5000 ng/L，但相关的环境监测数据中从未报道这一物质。此外，我们还发现了314种潜在转化产物，其中大部分都来自于微生物/酶代谢这一转化途径。研究全面探究了养猪环境中的抗菌药物及其转化产物，并提供了一份值得关注的重要物质清单。
引言
自20世纪50年代以来，动物养殖业中大量使用抗生素、抗真菌剂等抗菌类药物以治疗动物疾病和提高生产率。以粪污回用农田这一养殖方式虽然可实现“农牧结合，循环利用”，但一定程度上会增加周围环境中抗菌类药物的蓄积及传播。本文旨在研究调查抗菌类药物从污染源向受纳环境的迁移与转化。同时，为管控养殖行业中抗菌类药物的使用提供参考。
图文导读
养殖环境中污染源样品检出大量多西环素，其浓度是其它抗菌类药物的5~100倍。受纳农田土壤中含有大量四环素、喹诺酮类物质，土壤中物质的检出浓度顺序是四环素类>喹诺酮类>磺胺类>大环内脂类>其它抗菌类药物。同时，土壤剖面地下水中含有磺胺间甲氧嘧啶，浓度高达53 ng/L，表明粪污回用的方式会对土壤乃至浅层地下水造成抗菌类药物的污染。
Fig. 1. Concentrations of target antimicrobial drugs in different environment media. (a) Water samples; (b) Topsoil samples; (c)Vegetables and ryegrass samples; and (d) Loading plot for the principal component analysis of ADs concentrations in different environment media.
抗菌类药物可在土壤中垂直迁移，物质浓度随着土壤深度的增加而降低。其中多西环素和四环素可在土壤中迁移至约1米处；根据拟合方程，预估物质到达表层土浓度二分之一时的深度（Distance of Cmax 1/2）与物质地下水污染指数（GUS）之间呈正相关。
Fig. 3. Migration tendency of detected antimicrobial drugs concerned feature intensity from suspect screening from topsoil (0–5 cm) to the bottom of the column soil (80–100 cm).
通过可疑筛查，在多种环境介质中共鉴定到75个母体抗菌类药物，其中10种首次在环境介质中检出。通过半定量分析发现，其中第四代喹诺酮类物质克林沙星在沼液中的检测浓度超过了5000 ng/L，强调需要关注更多在环境中检出的物质。
Fig. 4 Upset map of identified antimicrobial drugs (ADs) in 4 environmental media (a); the semi-quantitative results of identified ADs in different environment media (b)
通过非靶向筛查，在所有样品中共鉴定得314个转化产物，其中大部分是来自微生物/酶代谢转化而来。在粪污回用的环境中，微生物活动活跃，因此大量物质可能在环境中转化，且不同类别的抗生素有各自的特征反应。依据数据库中的分子网络关系，推导出>1500个可能的转化过程。
结论与研究意义
本研究结果表明，粪污回用可导致养殖场周围环境中大量蓄积抗菌类药物，这些物质在环境中不断在各介质中水平、纵向迁移，并在各介质间分配，且进一步经过微生物代谢等途径进行转化。研究表明，非靶向筛查方法可扩大检测范围，关注到大量定量分析未受关注的抗生素物质。在未来的研究中应用应扩大关注的物质清单，定量分析环境中的新污染物及其产物，并评估其潜在环境风险。
致谢
本研究受到国家重点研发计划项目（2020YFC1806901）、国家自然科学基金（No. 42030703和42277205）的支持。
论文链接:
Huang, Z., Hu, L.X., Yang, J.B., Liu, Y.S., He, L.Y., Zhao, J.L.*, Ying, G.G. Comprehensive discovery and migration evaluation of antimicrobial drugs and their transformation products in a swine farm by target, suspect, and nontarget screening. Environment International, 2023, 181, 108304. https://doi.org/10.1016/j.envint.2023.108304